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天津大学，2025年首篇Nature！

更新时间：2025-01-17

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模拟球形生物包封剂（如病毒衣壳和铁蛋白）的上层结构和性质，为了解它们在生命系统中的手性组装和功能作用提供了可行的途径。


然而，具有机械性能和客体结合属性的人造多面体的立体定向组装，仍然是一个艰巨的挑战，类似于生物胶囊。

在此，来自美国西北大学和香港大学的J. Fraser Stoddart&天津大学的Huang Wu、王雨以及胡文平等研究者报道了由144个弱C-H氢键连接在一起的12个螺旋大环的动态超分子斜方立方体的立体定向组装。相关论文以题为“Dynamic supramolecular snub cubes”于2025年01月08日发表在Nature上。


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基于超分子多面体的球状生物包封体（如病毒衣壳和铁蛋白）通常具有明确的立体化学、动态超结构和多组分结合特性。这些特性是生物包封体执行其功能的关键，包括包裹和保护遗传物质、运输铁离子以及调节病毒与细胞在生物系统中的相互作用。


因此，化学家和材料科学家对设计和非共价合成人工多面体替代物产生了浓厚的兴趣。目前文献中已经报道了大量形状多样且结合特性丰富的人工超分子多面体，它们在分子分离、反应催化和蛋白质稳定化等领域具有应用。

然而，合成具有可调节机械性能和多组分结合行为的非共价手性超分子多面体仍然是一个挑战。

本研究从下而上地探讨了动态超分子斜方立方体（SSCs）的立体特异性组装过程，通过12个相同的扭曲大环在溶液和固态中成功构建了该结构。每个光学纯的斜方立方体包含2,712个原子，并拥有一个体积为6,215 ų的手性空腔，其结构由144个C–H氢键支撑。

通过利用分级手性传递，并进一步结合非对映选择性结晶，成功实现了左旋和右旋斜方立方体的立体特异性制备。这项研究结果表明，具有刚性结构、“8”字形拓扑和互补非共价识别位点的大环是构建复杂人工多面体的理想候选材料。

除了明确的立体化学特性外，这些斜方立方体还表现出多项吸引人的特性，预计将在仿生人工容器的开发中发挥重要作用。斜方立方体具有可逆的光致变色行为，其弹性和硬度可以通过光照实现可逆调控，这一发现预示了光控机械性能晶态多面体的新兴类别。

此外，这些斜方立方体能够同时容纳多种小型客体分子，并可以在其框架的不对称腔室中分别包封两种不同的客体分子。本研究从手性拓扑超结构到动态特性和结合性能，对仿生包封体的模仿迈出了重要一步，为开发先进的仿生材料奠定了基础。

原文链接：
http://www.nature.g.sjuku.top/articles/s41586-024-08266-3


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